穆里尼奥1990年开始在葡萄牙阿马多拉以及塞图巴尔俱乐部担任助理教练，精通八国语言，1992年起担任名帅博比·罗布森的翻译   ，2000年正式成为主教练短暂执教本菲卡队，此后穆里尼奥作为教练带领五支俱乐部球队（波尔图、切尔西、国际米兰、皇家马德里、曼联）夺得8次顶级联赛冠军、13次国内杯赛冠军、2次欧洲冠军联赛冠军和2次欧洲联盟杯冠军 ，其中包括2009/2010赛季带领国际米兰夺得三冠王伟业  ，穆里尼奥曾创造9年150场联赛主场不败纪录 。
穆里尼奥先后获得葡超、英超、意甲、西甲四国联赛最佳教练，并四次当选欧洲足球协会联盟年度最佳教练，四次当选国际足球历史和统计联合会（IFFHS）世界最佳教练，荣膺2010年度首届国际足联金球奖世界最佳教练，共九次成为《法国足球》年度世界足坛教练福布斯收入第一名 。2016年，穆里尼奥斩获4项吉尼斯世界纪录，分别为2004/05赛季创造英超最高积分（95分）以及最少失球（15球），又创造了英超联赛主场不败的记录（77场）。穆里尼奥也成为欧冠执教场次达到100场的最年轻教练，49岁零12天 。穆里尼奥个性鲜明，有“狂人”之称 ，擅长防守反击战术，被认为是当今世界足坛最具争议和最成功的教练之一 。2017年12月1日，穆里尼奥入选2017年环球足球奖最佳主教练候选名单。